Sua entrada no My Chemical Romance ocorreu após a saída do baterista da formação original, Matt Pelissier. Na opinião da crítica especializada, Bryar trouxe uma nova dinâmica para a banda durante a turnê do icônico álbum ‘Three Cheers for Sweet Revenge’ e participou da gravação do disco ‘The Black Parade’ (2006), considerado um grande sucesso.
Apesar de ter se tornado um ídolo para os fãs, sua saída do grupo foi anunciada em 2010, em um comunicado divulgado pelo guitarrista Frank Iero, que descreveu a decisão como dolorosa para todos os integrantes.
Em 2014, após deixar os palcos definitivamente, Bob Bryar passou a trabalhar como corretor imobiliário e se dedicou, também, à causa da proteção animal. Em 2021, ele leiloou a bateria utilizada em seu último show com o My Chemical Romance para arrecadar dinheiro para um centro de resgate de animais no Tennessee (EUA).